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研究内容
近年来，人们对具有更高灵敏度和稳定性的检测技术的期望越来越高，尤其是当目标检测对象涉及环境和健康问题时。新兴的光电化学（PEC）DNA适配体生物传感技术以其低成本和检测微量物质的能力吸引了人们的广泛兴趣。近年来，半导体PEC适配体传感器由于其广阔的应用前景得到了广泛的研究。然而，通用PEC传感器尚未实现，其基于光生载流子转移过程的传感机制尚待阐明。
西安电子科技大学补钰煜教授提出了一种新的氢处理TiO2纳米棒阵列一维（1D）/Ti2COX-MXene二维（2D）（H-TiO2/Ti2COX）PEC适配体传感器，该适配体传感器实现了10-9−103μg/L的创纪录检测范围和1 fg/L的微囊藻毒素LR检测限。此外，PEC传感器还可以通过改变适配体来检测血清素（5-HT）、黄曲霉毒素B1和前列腺特异性抗原（PSA），具有良好的应用通用性。相关工作以“Universal Hydrogen-Treated TiO2 Nanorod Array/Ti2COXMXene PEC Aptamer Sensor Modulated by the Transport Characteristic of Photogenerated Holes”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。
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研究要点
要点1.作者通过调节TiO2-NAs的水热生长时间，控制TiO2纳米棒长度的变化来切换增强/抑制光电流检测信号，基于此制备了光电流信号增强型和抑制型H-TiO2/Ti2COXPEC适配体传感器。4h-H-TiO2/Ti2COXPEC适配体传感器的检测线性范围为10-9−103 μg/L，微囊藻毒素LR（MC-LR）检测的检测限（LOD）为1 fg/L。
要点2.作者通过改变DNA适配体，H-TiO2/Ti2COXPEC适配体传感器对肿瘤标志物前列腺特异性抗原（PSA）、神经递质血清素（5-HT）和环境污染物黄曲霉毒素B1（AF-B1）的检测具有高灵敏度，表明其在PEC传感中的普遍适用性。
要点3.作者进一步研究了PEC适配体传感器的光电流增强和抑制模型的潜在机制。首次证明有限的比表面积（SSA）诱导的空间位阻效应是调节PEC传感器光电流增强和抑制类型的关键因素。
这一新机制为设计具有更高灵敏度和更广泛适用性的PEC适配体传感器提供了有价值的指导。
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研究图文
图1. H-TiO2的SEM、HRTEM图像和元素图像。
图2. 系列TiO2 PEC适配体传感器的MC-LR检测结果。
图3.（a）1h-H-TiO2/Ti2COX和4H-TiO2/Ti2COX的ECSA测试图的拟合结果。（b，c）H-TiO2（I）、H-TiO2/Ti2COX（II）、H-TiO2/Ti2COX/适配体（III）和H-TiO2/Ti2COX/适配体在0.05 V的偏压电势下与10-6 μg/L MC-LR孵育的EIS结果，在不同工艺下照射1h-H-TiO2和4h-H-TiO2。（d）不同工艺下1h-H-TiO2和4H-TiO2的TRPL试验拟合结果。
图4. 针对不同目标检测两个传感器。
图5. 用于不同浓度的5-HT（a）和PSA（b）的4h-H-TiO2/Ti2COX-PEC适配体传感器的ECSA测试。用于不同浓度的5-HT（c）和PSA（d）的4h-H-TiO2/Ti2COX-PEC适配体传感器的Tafel斜率测试。
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文献详情
Universal Hydrogen-Treated TiO 2 Nanorod Array/Ti 2 CO X MXene PEC Aptamer Sensor Modulated by the Transport Characteristic of Photogenerated Holes
Yiwei Guo, Xianying Dai, Yan Zhang, Shenhui Ma, Liu Yang, Yuyu Bu,* Yue Hao
Anal. Chem.
DOI: 10.1021/acs.analchem.3c00046
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