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聚合粘合剂通过抑制锂聚硫(LiPS)的穿梭和体积变化来稳定锂-硫(Li-S)电池，但硫阴极中粘合剂的剂量(≈20 wt%)阻碍了电子/离子的转移，降低了电池能量密度。在这里，用氨基酸改性后，开发了一种木材木质素粘结剂，用于超低剂量(2 wt%)锂-硫电池。得益于活性/导电/集流体材料的强而平衡的粘附，坚固的机械性能和超强的LiPS锚定能力，锂-硫电池在0.5 C下的初始放电容量为864 mAh/g，并且可以轻松运行1000次循环。此外，具有高质量负载(4.75 mg cm−2)的软包电池也提供了484 Wh/kg的高能量密度。该工作对硫阴极粘结剂的设计具有重要指导意义，为锂硫电池的实际应用开辟了新的途径。
图文简介
a)木质素与木材的结合作用，模拟木材在Li-S电池中制备木质素结合硫阴极的示意图;b)贻贝状木质素粘结剂在电化学过程中可以有效地保持电极的稳定并锚定多硫化物;c)传统PVDF结合阴极在循环过程中会出现较大的体积变化，活性物质脱落，多硫化物溶解。
木质素是植物中含量第二多的成分，是一种独特的芳香族聚合物，由C-O和C- C键连接的三个对羟基苯丙烷单元组成。木质素不仅通过氢键将纤维素与半纤维素结合，而且基于其大分子芳香族骨架在抗应力方面发挥重要作用。=木质素在植物中的分布和作用与锂- s电池阴极中的粘结剂几乎相同，这使得木质素成为锂- s电池理想的粘结剂候选材料(图1)。木质素可以通过羧基和羟基吸附活性物质，通过芳香环与导电添加剂相互作用，并通过半刚性的三维网络骨架约束穿梭效应和体积变化。木质素良好的两亲性保证了其在活性/导电混合物中的分散性然而，与其他生物粘结剂一样，木质素与金属集流剂的相互作用较差，特别是在电解液润湿后。严重影响了锂-硫电池的循环性能。此外，工业木质素中羧基、羟基含量较低，与活性物质的相互作用有待加强因此，需要对木质素进行简单有效的改性，以满足其在锂-硫电池中的结合作用。
a) 0.5 C时不同粘结剂含量al – lysd阴极的循环性能和库仑效率。b)不同粘结剂含量al – lysd阴极的速率容量。c) 0.5 c时不同粘结剂硫阴极的循环性能和库仑效率。d)不同粘结剂硫阴极的速率容量。e-g) Li2S8在AL- lysd、AL和PVDF阴极上恒电位沉积Li2S的电流分布。h-j)工作的AL- lysd、AL和PVDF阴极中碳纤维的SEM图像。
a)计算AL- lysd、AL、PVDF与Li2S6的结合能和键长。b-d)基于AL- lysd、AL、PVDF阴极的原位UV电池放电曲线。e,f)以AL- lysd, AL和PVDF阴极放电的组装Li-S细胞的原位紫外-可见光谱(0.5 C. h)暴露于AL- lysd, AL和PVDF结合剂后的LiPS溶液(1 mmol L−1，平均公式:Li2S6)的照片说明。i) LiPS溶液暴露于不同粘合剂后的UV-vis光谱。j) AL- lysd、AL和pvdf细胞分离膜在200次循环(2 wt%粘合剂)后的对比分析。
a)速率为0.1 C时，高S负载为5.75 mg cm−2的al – lysd电极的循环性能。b)速率为0.2 c时，基于al – lysd粘结剂的锂- S硬币全电池的循环性能。c)速率为0.1 c时，S载荷为4.75 mg cm−2的al – lysd结合锂- S袋电池的循环性能和重量能量。d) AL-Lys-D结合锂- s电池与前人报道的各种生物聚合物结合锂- s电池性能的比较
综上所述，制浆副产物AL被开发为一种坚固的、广谱的、水分散的粘结剂(AL- lysd)，用于制备硫阴极。这种简单的改性可以使木质素在超低剂量的锂- s电池中发挥其结合和抗应力作用。三维网络和半刚性结构使al – lysd阴极具有适当的弹性和硬度，缓解了硫的体积变化，而官能团通过多次相互作用锚定硫，抑制了多硫化物的穿梭效应。所得到的AL- lysd阴极与AL和PVDF阴极相比，电化学性能显著提高。即使在低至2 wt%的超低剂量下，al – lysd阴极在0.5 C时仍能实现864 mAh g−1的初始放电容量，并在1000次循环后保持413 mAh g−1。据我们所知，AL-Lys-D粘结剂的用量是锂s电池中所有报道的粘结剂中最低的。这种超低用量和聚双电解质结构使al – lysd阴极具有优异的电导率和倍率性能(在3℃时为612 mAh g−1)。该al – lysd阴极已成功应用于全电池和袋式电池。硫负荷为4.75 mg cm−2的袋式电池也提供了484 Wh kg−1的高能量密度。我们相信这项工作的发现将引起公司和大学的全面兴趣，重新研究高性能锂- s电池中天然粘合剂的设计和使用。
论文信息
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202300092
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